広辞苑もWikipediaも「子供向け商品を大人が大量購入」が「もともとの」意味だと説明してるようですが、個人的には非常に違和感があります。その定義は間違いだ、と言いたい。
少なくとも80年代にはその言葉（もちろん俗語ですが）はありました（テレビのトーク番組などで使われていた）し、当時その言葉が指していたのは「子供向け商品を大人が大量購入」ではなく、「芸能人など（勝新太郎とかミック・ジャガーとかイメルダ夫人とかをイメージしてください）の大金持ちが、例えば高級ブティックに吊るしてあるスーツを、"ここからここまで貰おうか" という感じで大量購入すること」です。揶揄または照れ半分、あこがれ半分で使う語です。寿司屋のカウンターで「おう、適当に握ってくれや」なんていうのも「大人」です。ソースは僕の記憶。
ちなみに妻はクロレッツというガムをバッグに常備していて、ストックが残り少なくなるとコンビニやスーパーで箱ごとごっそり買うのですが、僕といる時にそれをやると、照れ隠しに必ず「大人買いー」と言います。この語に関する限り、我々夫婦の言語感覚は一致しているようです。
