まず、ストロボは使用しないようにしてください。
同様に、明るいほうにネコの顔が向かないように。
つまり、黒目を大きくするには、
ネコの前方が暗くなっている必要があります。
暗くなっていてもストロボを炊けばその瞬間に黒目が閉じますから
結果は同じです。
ま、「暗い」と言っても程度問題で、「明るくない」くらいでいいかと思います。
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光源と被写体と撮影者の標準的な位置関係はこうなります↓
大きな窓＋カーテン ～ ネコ ～ 暗い場所にカメラ ～ 離れた場所に窓 です。
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それぞれの説明をしますと
大きな窓＋カーテン…逆光状態になります。
この状態がネコの毛肌を
綺麗に（輝くように）見せる撮影方法です。
ネコ…大きな窓のこちら側で、カメラのほうを向かせて寝させます。
何か動かないような工夫が必要ですが
大きめのカゴの中に毛布などを敷いて、
そこに置けば冬の間は動きません。
暗い場所にカメラ…くれぐれもストロボは使わないように。
逆光状態での撮影になりますから
カメラのオート撮影では露出が不足します。
ＥＯＳデジタルの操作方法には詳しくないのですが
もし露出補正ができるようでしたら
「絞り優先オート」「絞りは開放～１段絞り」「露出補正を＋2」
くらいで試してみてください。
露出補正値はその日の天候によって変わります。
晴天の日は＋2くらいですが、
曇天の日は＋1くらいのほうがいいかもしれません。
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ただ、カメラによっては
逆光を勝手に補正して撮影する機種もありますから
お使いのカメラのクセを知っておいてください。
離れた場所に窓…これが結構重要だったりします。
ネコの前方がただ暗いだけですと、
せっかくの表情が綺麗に撮れません。
そのために遠くに光源をおいてネコを照らします。
なぜ「遠く」かと言うと、遠ければ黒目が反応しないからです。
同時に、撮影者も白めの服を着ていれば
その反射でネコの顔が明るめに照らされます。
もしその代わりにストロボを使うのでしたら
カメラから離してネコの頭上か横から照らせばいいです。
が、光量の加減によってはせっかくの逆光状態が無駄になりますから
注意が必要です。
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以上、黒目を大きく写したい場合の撮影方法の一例です。
お使いのレンズを知りませんので、レンズ（焦点距離）選択は無視してあります。
その他、必要なら補足します。
お礼
ご丁寧に回答頂きましてありがとうございます。 試して、いい写真を撮りたいと思います。